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国际重要学术期刊Journal of Catalysis发表云南大学化工学院方文浩课题组最新成果


来源:任你博娱乐      发布时间:2019-05-24 14:58     点击率:

  生物质是地球上储量最为丰富的可再生资源之一,催化转化自然界广泛存在的木质纤维素资源制高附加值燃料和化学品,在一定程度上逐步缓解人类对不可再生化石燃料的依赖,已经快速成为化学学科一个非常重要的发展共识和基础研究方向。生物质平台化合物5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化制生物质高分子单体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),以替代石油炼制衍生物对苯二甲酸,用以生产可再生PET工程塑料,广泛用于薄膜,管道,包装软饮料的塑料瓶等。美国可口可乐公司(Coca Cola,全球最大的饮料公司),法国达能集团(Danone,世界著名的食品集团)和奥地利阿普拉集团(ALPLA,世界吹塑包装巨头)已在发达国家市场上实现了30%以上的可循环利用生物质PET塑料瓶使用率。

  方文浩课题组发展了一种廉价并且高效稳定的新多相催化体系,即锰铈复合氧化物负载高分散纳米钌粒子催化剂(Ru/MnXCe1OY),可在无碱条件下使用水作为绿色溶剂、氧气作为绿色氧化剂将HMF计量地转化为FDCA,其时空收率达到5.3 molFDCA-1×molRu-1×h-1,为目前公开报道的Ru基催化剂的最高值。研究发现,平均粒径为4.4nm的零价Ru纳米粒子为催化活性中心,能够有效地吸附HMF分子并活化C-OH键生成C=O键及Ru0–H物种。载体表面活性氧物种的数量及迁移能力对催化剂的性能有决定性的影响。改变Mn/Ce摩尔比可以调控载体表面Ce3+和Mn4+物种的含量。配位不饱和的Ce3+物种诱导产生氧空穴,有利于吸附的O2分子在空穴上离解生成高活性的晶格氧,进而促进氧物种从催化剂体相迁移到表面。Mn4+物种加强了Ce-Mn氧化还原循环,促进了晶格氧的可逆吸脱附循环以及氧物种的迁移率和可用性。载体表面的活性氧物种与Ru0–H中的H原子结合生成H2O,使得Ru0活性中心得以释放,从而闭合催化循环路线纳米粒子与载体间的强相互作用抵御了Ru0物种在反应过程中发生团聚和氧化,从而很好地维持了催化剂的性能。Ru/MnXCe1OY催化新体系是本小组在前期所发展的水滑石-活性炭复合物负载纳米金粒子Au/HT-AC(Molecular Catalysis 2017, 439, 171-179.)和羟基磷灰石负载纳米钌粒子Ru/HAP(Molecular Catalysis 2018, 450, 55-64.)体系上的积累与突破。

  Journal of Catalysis为物理化学和化学工程学科最为传统、最具影响力的期刊之一(Top 5),致力于发表催化领域原创、重大、系统的研究成果。本工作获得国家自然科学基金(21763031, 21603187)、国家财政专项资金引智计划项目(C6176102)、云南省“千人计划”青年人才专项、云南省中青年学术与技术带头人后备人才、云南省优秀青年培育项目(C176240209)、云南大学“东陆中青年骨干教师”培养计划(WX069051)的资助。(通讯员:李哲)

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